Nach dem Studium von Film und Geschichte an der Pennsylvania State University, das er mit dem Titel des Bachelor of Arts abschloss, arbeitete er zunächst zwei Jahre lang für eine lokale Zeitung, bevor er als freiberuflicher Fotograf nach Indien ging.
Internationale Bekanntheit erlangte er durch seine Dokumentation der sowjetischen Intervention in Afghanistan. Für diese Reportage wurde er 1980 mit der Robert Capa Gold Medal ausgezeichnet. Anfang 1989 begleitete er den Journalisten Edward Girardet bei einer Reportage Nahe Asadabads als sie eine unangenehme Begegnung mit Osama bin Laden hatten, die jedoch glimpflich ausging.
McCurry berichtete aus zahlreichen Krisenherden weltweit, unter anderem über den Iran-Irak-Krieg, den Zerfall des früheren Jugoslawiens, aus Beirut, Kambodscha, Tibet, dem Jemen, den Philippinen und dem Golfkrieg. Immer wieder kehrt er nach Afghanistan zurück. Aber auch in Indien und Peru hat er fotografiert. Seit 1986 ist er Mitglied der Fotografenagentur Magnum.
McCurrys bekanntestes Foto ist das des “Afghanischen Mädchens”. In dem Flüchtlingslager Nasir Bagh gelang ihm 1984 das Portrait eines jungen Mädchens mit intensiv grünen Augen. Die plakative Wirkung dieses Fotos ist so enorm, dass es im Juni 1985 auf den Titel des National Geographic kam und seitdem unzählige Male gedruckt wurde. Im Jahr 2002 konnte die Identität des Mädchens ermittelt werden. Der National Geographic hatte eine Expedition unter Teilnahme McCurrys organisiert, der es gelang Sharbat Gula zu finden.
Er errang zahlreiche Auszeichnungen. Bei der Wahl zum Pressefoto des Jahres gewann er 1985 vier erste Preise in vier Disziplinen und 1992 zwei erste Preise. Er wurde mehrmals zum Photographer of the Year gewählt und ist seit 2005 Ehrenmitglied der Royal Photographic Society of Great Britain.